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导语
电化学发光（electrochemiluminescence，ECL）作为一种快速、灵敏、选择性高和成本低的分析方法，在免疫分析、DNA分析、环境检测、食品检测、临床和生物医学诊断等领域引起了广泛的关注。在传统的鲁米诺ECL体系中， H2O2和O2作为典型的共反应剂，能够解离生成活性氧（ROS）与鲁米诺反应产生强的ECL信号。为进一步增强鲁米诺ECL体系的信号，共反应催化剂被广泛用于共反应剂的高效活化。然而，现有的鲁米诺-H2O2/O2体系存在H2O2的自分解和O2在水中溶解度低等问题，这在很大程度上影响了鲁米诺ECL体系的准确性和灵敏度，不利于鲁米诺ECL体系的应用。因此，开发一种新型的共反应剂和相应的共反应催化剂并增强鲁米诺ECL体系具有重要意义。近日，华中师范大学朱成周教授课题组创新性地采用水作为共反应剂并实现其高效催化活化，在ECL研究领域取得了新突破（Angew. Chem. Int. Ed.2023, e202302166）。
前沿科研成果
水活化增强电化学发光
鲁米诺ECL的行为与共反应剂催化活化生成的ROS密切相关。朱成周教授课题组基于在电催化和ECL领域的研究基础（Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 13944-13960; Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 3534-3538; Anal. Chem.2021, 93, 8663-8670; Anal. Chem.2022, 94, 9459-9465.），利用钴铁层状双氢氧化物（CoFe LDH）作为共反应催化剂催化活化水产生ROS，从而显著增强鲁米诺ECL信号。研究发现水的电化学氧化过程中会形成羟基自由基（·OH）和超氧阴离子自由基（O2·- ），并与鲁米诺阴离子自由基（L·- ）反应，增强ECL信号。此外，通过步进脉冲（SP）、电化学阻抗（EIS）和原位傅里叶变换红外（In situ FTIR）系统研究了鲁米诺-H2O ECL体系的发光机制。最后，将所构建的鲁米诺ECL传感平台应用于碱性磷酸酶（ALP）的灵敏检测。在该工作中，高效催化活化水产生ROS增强鲁米诺ECL的思路为进一步探索鲁米诺ECL体系提供了新途径。
图1（a） CoFe LDH/NF合成示意图；CoFe LDH的SEM图像（b），HRTEM图像（c）HAADF-STEM和EDS元素映射图像（d）。（图片来源：Angew. Chem.）
首先，作者通过一步水热法在泡沫镍（NF）上生长CoFe LDH，通过SEM和TEM确定催化剂的形貌为纳米片状，通过XRD和XPS表征确定了催化剂的结构以及元素的组成和价态。
图2（a） CoFe LDH/NF和NF的XRD谱图；CoFe LDH/NF的XPS全谱（b），Co 2p （c）和Fe 2p （d）图谱。 （图片来源： Angew. Chem. ）
接着，作者通过对催化剂的OER和ECL性能进行测试，发现随着共反应催化剂吸氧反应（OER）性能的提高，ECL强度也会随之增强。ECL图中可以观察到两个信号，其中正扫+0.7 V的ECL信号与鲁米诺的直接电化学氧化有关，回扫+0.4 V的ECL信号属于共反应发射。
捕获实验表明水的电化学氧化过程中会形成·OH和O2·- ，其能够与L·-反应并产生ECL信号。
图3 NF、CoOOH/NF、FeOOH/NF和CoFe LDH/NF的OER极化曲线（a）、Tafel曲线（b）和鲁米诺- H2 O ECL体系中ECL强度（c）；（d） CoFe LDH/NF在空气、N2和O2饱和溶液中的ECL强度比较。 （图片来源： Angew. Chem. ）
随后，作者通过SP、EIS和原位FTIR系统研究了鲁米诺-H2O ECL体系的机理。SP实验表明在初始步进电位为+0.4 V时，只发生鲁米诺的电氧化；当步进达到发生OER的电位+1.5 V时，鲁米诺的电氧化与OER过程之间存在竞争关系，在这种情况下OER过程占主导地位，产生和积累ROS。随后步进+0.4 V时鲁米诺再次被氧化生成L·-，它们将与积累的ROS发生反应并最终发光。EIS的Bode图显示有两种不同的界面反应，分别是在低频界面发生OER和在高频界面发生催化剂电氧化。低频区相角越小，OER反应动力学越快，相角在回到+0.4 V时突然变大，表明OER过程结束。In situ FTIR结果与电位回到+0.4 V时所产生的L·-对表面吸附的*OOH（OOHad）的消耗是一致的。
图4 在鲁米诺-H2O ECL体系中，SP作用下CoFe LDH/NF在0.4 ~ 1.5 V （a）和1.5 ~ 0.4 V （b）的ECL发射；CoFe LDH/NF电极在0.3 ~ 1.5 V （c）和1.5 ~ 0.3 V （d）的Bode图；CoFe LDH/NF在0.3 ~ 1.5 V （e）和1.5 ~ 0.3 V （f）的原位FTIR光谱。 （图片来源： Angew. Chem. ）
最后，将所构建的鲁米诺ECL传感平台应用于ALP的活性检测，展现了较好的灵敏度和选择性，可用于实际样品分析。
图5（a） ALP检测的原理示意图；（b） ECL强度与不同浓度ALP的线性关系；（c）ALP检测的选择性；（d） ECL稳定性测试。 （图片来源： Angew. Chem. ）
综上，本文首次在鲁米诺ECL体系中提出了水作为一种新型共反应剂，CoFe LDH作为共反应催化剂，通过水的高效活化产生ROS，从而显著增强鲁米诺ECL信号。这项工作在水活化和ECL性能之间建立了联系，为进一步探索鲁米诺ECL体系提供了新思路。
该研究成果发表于国际化学领域权威期刊《德国应用化学》Angewandte Chemie International Edition。该论文第一作者为华中师范大学硕士研究生习梦珍，通讯作者为华中师范大学化学学院朱成周教授。研究工作得到了国家自然科学基金会、湖北省自然科学基金项目和中央高校基础科研专项资金等项目的资助。
朱成周课题组简介
课题组主要围绕大健康疾病诊断，在原子尺度材料仿生设计，原子尺度效应增敏机制探究和分析新方法构建等方面为实现高灵敏生物传感提供新的解决方案。课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/zhulab_ccnu
朱成周教授简介
朱成周，男，华中师范大学教授、博士生导师，化学学院分析化学研究所所长。曾获得英国皇家化学会会士、国家高层次人才青年项目入选者、科睿唯安全球高被引学者等奖励和荣誉。主要的研究方向是原子尺度材料催化与生物传感，至今在Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Chem、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际著名学术期刊发表多篇学术论文。
邀稿
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