华东师范大学考研，华东师范大学考研分数线
水中的电子动力学对于广泛的现象至关重要，但它们的实时研究面临着许多概念和方法学的挑战。
2022年7月12日，苏黎世联邦理工学院H. J. Wörner团队（华东师范大学宫晓春和苏黎世联邦理工学院Saijoscha Heck为共同第一作者）在Nature 在线发表题为“Attosecond spectroscopy of size-resolved water clusters”的研究论文，该研究介绍了阿秒尺寸分辨簇光谱，并建立了对水中阿秒电子动力学的分子水平理解。
该研究测量了添加单个水分子对水团的光电离时间延迟的影响。该研究发现包含多达 4-5 个分子的簇的延迟持续增加，而对于较大的簇几乎没有变化。该研究表明，这些延迟与产生的电子空穴的空间扩展成正比，它首先随着簇大小而增加，然后通过结构无序的开始部分定位，这是大簇和大量液态水的特征。这些结果表明光电离延迟对电子空穴离域的敏感性以前未知，并表明电子结构与阿秒光电离动力学之间存在直接联系。总之，该研究结果为研究电子/空穴离域及其阿秒动力学提供了新的视角。该论文从2020年6月24日投稿，到2022年6月28日接受，光投稿就用了2年。
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水中的电子动力学在从辐射化学到光催化等广泛的科学和技术研究领域发挥着核心作用。由水的电离引起的动力学特别重要，因为它们启动了辐射损伤的过程。预计水的电离会导致形成离域的电子空穴，然后其定位在一个水分子上，质子转移到相邻的分子上，形成 H3O+ 和 OH。后一步已使用水簇的单光子极紫外 (XUV) 光电离和液态水的强场电离进行时间分辨。
两个实验独立地确定了质子转移的 30-50 fs 时间尺度。初始空穴离域的程度、它的定位速度以及这些阿秒电子-空穴动力学如何预先确定随后的核运动是基本的未知方面，这些方面将提高我们对控制水体中电离诱导反应动力学的主要过程的理解解决方案。
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阿秒尺寸分辨簇光谱（图源自Nature ）
在这项工作中，通过引入阿秒尺寸分辨簇光谱 (ASCS) 在分子水平上获取水的光电离动力学的阿秒时间尺度。将阿秒干涉法与电子离子重合光谱法相结合，该研究确定了尺寸不断增加的水团簇的光电离延迟，从而实现了单分子分辨率。发现 (H2O)n 的光电离时间延迟从 n = 1 连续增加到 n = 4−5。对于这些小簇，该研究发现光电离时间延迟与电离过程中产生的电子空穴密度的第一时刻之间存在线性关系。最后，该研究表明光电离延迟对电子离域的敏感性也扩展到其他系统，如聚乙炔系统的计算所示。
具体来说，该研究发现包含多达 4-5 个分子的簇的延迟持续增加，而对于较大的簇几乎没有变化。该研究表明，这些延迟与产生的电子空穴的空间扩展成正比，它首先随着簇大小而增加，然后通过结构无序的开始部分定位，这是大簇和大量液态水的特征。这些结果表明光电离延迟对电子空穴离域的敏感性以前未知，并表明电子结构与阿秒光电离动力学之间存在直接联系。总之，该研究结果为研究电子/空穴离域及其阿秒动力学提供了新的视角。
参考消息：
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05039-8
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