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华东理工大学李春忠教授和多伦多大学Edward Sargent教授在环氧乙烷高效制备领域取得突破，相关研究成果以“Redox-mediated electrosynthesis of ethylene oxide from CO2 and water”为题，于日前在线发表在《自然催化》（Nature Catalysis）上。
我国作为世界最大的聚酯生产国，对环氧乙烷这一重要石油化工基础有机原料的年需求量超千万吨。目前，国际和国内绝大多数装置都采用乙烯直接氧化路线生产环氧乙烷，但由于该路线的乙烯完全氧化问题，使其产生大量碳排放。据相关统计，2020年全球因生产环氧乙烷所带来的直接碳排放量超千万吨。因此，研究表明利用电催化技术在“无碳排放”及“碳减排”条件下高效制备环氧乙烷，将为传统化工行业带来环保技术升级契机。
然而，目前电催化二氧化碳（CO2）制环氧乙烷的效率较低，主要表现在：法拉第效率小于25%，整体电解池能量效率低于15%且能耗高，每生产1kg环氧乙烷所需能耗超19MJ，是当前工业路线能耗的5倍。鉴于此，该工作通过在工业催化剂氧化铱（IrO2）上负载第六周期金属氧化物来制备高效催化剂。其中，在钡、镧、铈和铋氧化物中，发现负载钡氧化物的催化剂高效抑制关键中间体的降解过程，实现了阳极乙烯制环氧乙烷法拉第效率达到90%。该过程环氧乙烷产物选择性超过98%，不存在乙烯完全氧化产生的碳排放问题。当将其与阴极氧还原反应配对时，每生产1kg环氧乙烷所需能耗仅需5.3MJ，这与现有高碳排放的工业制环氧乙烷过程的能耗相当。
研究表明，进一步利用水氧化和氧还原这一氧化还原介导，创新构建了新型氧化还原介导电催化系统，通过高效耦合CO2制乙烯与乙烯制环氧乙烷的过程，实现低能量输入的环氧乙烷电催化制备，总反应的理论电解电压仅为1.28V，而文献报道最优的理论电解电压是2.51V。该工作实现了高转化率的环氧乙烷电催化制备，在300mA/cm2工业级电流密度下CO2制环氧乙烷的法拉第效率超过35%，比文献报道最高值提升1.4倍，并降低了1.2V电解工作电压。
该工作的共同第一作者是我校青年教师李宇航，多伦多大学Adnan Ozden、Wan Ru Leow、Pengfei Ou。共同通讯作者是李春忠教授和Edward Sargent教授。该研究工作得到了中国国家留学基金委、NSERC等经费支持。
来源：华东理工大学
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-022-00749-8
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