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近日，云南大学材料与能源学院、云南省微纳材料与技术重点实验室柳清菊团队在Nature Communications发表研究论文“Single-atom Cu anchored catalysts for photocatalytic renewable H2 production with a quantum efficiency of 56%”（Nature Communications，2022，DOI: 10.1038/s41467-021-27698-3），云南大学为第一完成单位，云南大学材料与能源学院副研究员张裕敏、博士生赵建红和肖斌、英国University College London（UCL）博士生王惠为共同第一作者，柳清菊教授、UCL唐军旺教授和华东师范大学黄荣教授为共同通讯作者。
氢是一种重要的清洁能源，具有燃烧性能好、能量密度高、零污染排放、应用领域广等优点，可为“碳达峰、碳中和”目标的顺利实现作出实质贡献，特别是随着氢燃料电池汽车的推广普及，氢的消耗量将会以惊人的速度增加。采用光催化技术，利用太阳能驱动水分解制氢是一种极具发展前途的将太阳能转化为氢能的新方法，其中光催化剂的活性、稳定性和成本是决定其能否实际应用的关键。单原子催化剂可实现反应活性中心的最大化，在理论上可以同时提高催化活性并降低成本，然而由于单原子具有极高的表面能，在合成和催化反应过程中容易团聚、稳定性差、寿命短且制备成本高，严重阻碍了其实际应用。
图1. 单原子Cu-TiO2合成示意图
为解决上述瓶颈难题，柳清菊教授团队通过对Ti基有机框架材料MIL-125(TiV)中Ti空位的设计和可控合成，研制出具有大比表面积和丰富Ti空位的TiO2纳米材料，以此为载体锚定3d过渡金属Cu单原子，不仅使Cu与TiO2形成了牢固的Cu-O-Ti键，而且Cu单原子的含量超过了1.5%；在光催化制氢反应过程中，Cu+/Cu2+的可逆变化大大促进了光生载流子的分离和传输，大幅提高了光生电子的利用率，使产氢的外量子产率达到56%，被审稿人称为“world record”；同时，所研制的光催化剂具有优异的重复稳定性和长期稳定性，所研制的单原子Cu-TiO2光催化剂不仅性能优异，而且合成制备方法简单、成本低，为构建高量子效率、高催化活性、高稳定性的光催化剂奠定了重要基础。
图2 （a）纯TiO2以及不同金属单原子负载TiO2的产氢率；（b）不同负载量的Cu-TiO2 5小时的产氢量；（c）1.5%Cu-TiO2的循环稳定性和长期稳定性测试；（d）1.5%Cu-TiO2的产氢机理示意图
本项研究得到国家自然科学基金、云南省微纳材料与技术重点实验室、云岭学者专项计划等的支持。
来源：云南大学
论文链接
https://www.nature.com/articles/s41467-021-27698-3
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