大连理工大学考研，大连理工大学考研分数线
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研究内容
生物质被公认为是解决能源危机和环境问题最有希望替代化石燃料的能源，其可以转化为小能量分子，如CO2和H2。传统的高温气化生物质制氢，能耗高、净能产出低，并伴有CO2和烃类的生成，分离提纯困难。光催化重整显示出一种有前途的制氢方法，但大部分碳最终转化为CO2。生物质光催化析氢过程中通常会产生微量的CO且难以除去。此外，CO本身是一种重要的燃料和化学品，广泛用于烯烃和芳烃的合成。
针对这个问题，与目前试图抑制CO形成或在反应后去除CO的研究不同，大连理工大学王敏教授课题组报告了在室温下使用分离的光电化学(PEC)电池将生物质光电催化重整为CO和H2。在这种分裂的PEC电池中，光生空穴在光阳极表面迁移，将生物质氧化成CO和H+，来自光阳极的光生电子流入阴极，将H+还原成H2。通过膜隔离，在阴极室中获得高纯度H2，在阳极室中获得CO。相关工作以“Photoelectrocatalytic Reforming of Polyol-based Biomass into CO and H2 over Nitrogen-doped WO3 with Built-in Electric Fields”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.作者使用六方WO3可有效地将生物多酚在水中PEC氧化为CO，而无需有机溶剂。为了提高PEC效率，通过氮掺杂来调节WO3（N-WO3）光阳极的结构极性以建立内部电场，从而促进了光诱导的电荷的分离和转移并提高了PEC效率。
要点2.N-WO3光阳极将生物多元醇转化为CO和H+，进一步铂阴极将H+还原为H2。与原始WO3（55 mmol m-2 h-1的CO析出率）相比，N-WO3在0.8 V vs RHE的偏差下实现了88 mmol m-2 h-1的CO析出率和70%的选择性。
要点3.具有N-WO3光阳极和Pt箔阴极的分离式PEC电池在AM 1.5G照明下，电压为1.2 V 时，可实现45 mmol m-2 h-1（>75％气体选择性）的CO析出速率和237 mmol m-2 h-1、纯度>99.99％的H2析出速率，H2/CO比约为5:1。
要点4.多种生物丙二醇，例如乙二醇，木糖，果糖，葡萄糖，蔗糖，乳糖，麦芽糖和二氨蛋白，有效地转化为CO和H2。
这项研究提供了一种有效的方法，可以从生物质中分别产生CO和H2，可通过调整结构极性来制备高效的PEC催化剂。
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研究图文
图1. 结构表征。
图2. PEC性能。
图3. 反应路线和机理。
图4. DFT计算。
图5. 两电极性能。
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文献详情
Photoelectrocatalytic Reforming of Polyol-based Biomass into CO and H2 over Nitrogen-doped WO3 with Built-in Electric Fields
Fanhao Kong, Hongru Zhou, Zhiwei Chen, Zhaolin Dou, Min Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202210745
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作者简介
王敏，博士，大连理工大学张大煜学院特聘研究员，主要从事主要从事生物质催化转化和二氧化碳催化转化研究。在Joule, Chem, Nat. Conmmun., JACS, Angew Chem. Int. Ed., Adv. Mater. Appl. Catal. B, ACS Catal.等杂志上发表研究论文70余篇，申请国家发明专利50余件，授权专利20余件。入选了中科院青促会会员，大连市青年科技之星。获得中科院优秀毕业生和中国科学院大连化学物理研究所“青年优秀奖”冠名奖。
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