大连化学物理研究所，大连化学物理研究所是什么级别
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一、研究背景
导电Li+、Na+、H+、O2-等的固体材料已被用于电池、燃料电池、分离膜和传感器。在某些条件下，一些材料经历了有序-无序过渡到超离子状态，其离子电导率大于10-3 S cm-1，扩散屏障低于0.3 eV，为固体电解质提供了优势。最近的研究兴趣集中在氢化物离子（H-）导体上，据此，H-具有与O2-相似的离子镭，但具有更高的氧化还原电位-2.3 V（H-/H2）。这些材料将能够开发出一种新型的氢化物离子电池和燃料电池，用于能量储存和转换，并开发出独特的电化学电池，用于将CO2和N2等分子还原成燃料。已经开发了几种氢导体，包括碱土金属氢化物和碱、碱土和/或稀土（RE）金属的氧氢化物/卤化物。然而，所开发的材料中没有一种能在环境条件下表现出超离子传导。
二、研究成果
本研究特别关注的是稀土元素（REHx）的三氢化物（RE元素：La、Ce和Pr；2.5 < x ≤ 3.0）。非移动的RE原子形成一个刚性的面心立方体（fcc）框架，H原子更喜欢在八面体位点之前填充四面体位点。一些八面体位点（HO），也许还有少量的四面体位点（HT）是空的。离HT最近的原子是HO，HT-HO的距离很短，约为2.43 Å（对于LaHx）。这为REHx中的H迁移提供了一个有利的环境。事实上，REHx中的快速H扩散已经被观察到，并被研究用于可转换反射镜和储氢材料。经证实，迁移的H原子带有负电荷。然而，RE氢化物是金属、半金属或窄带隙半导体，取决于H含量。当H含量接近3时，这些氢化物仍然表现出强烈的电子传导；例如，结晶良好的LaH2.93和CeH2.85在室温下的有害电子传导率分别为2.0 S cm-1和3.3 S cm-1。他们注意到，金属和半导体的晶格中存在的晶界和缺陷会强烈干扰电子传输。人们一直在努力减少金属纳米线互连和纳米结构光伏半导体等中的这些晶体缺陷，以提高其电子传导性。相反，中国科学院大连化学物理研究所曹湖军，陈萍研究员等有目的地制造了大量的离散纳米晶粒和晶格缺陷，以干扰REHx中的电子传输路径，从而操纵其电子传导性。这与传统的离子传导的材料工程不同，因为传统的材料工程倾向于高结晶度。相关研究工作以“Deforming lanthanum trihydride for superionic conduction”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。祝贺！
三、图文速递
图1. LaHx样品的结构和形态
X射线衍射（XRD）测量（图1a）表明，BM-LaHx、BM-LaHx-700和LaHx-P-700样品具有相同的体相结构（Fm3(-)m），但BM-LaHx的衍射峰较弱且较宽。BM-LaDx-700样品的中子粉末衍射（NPD）特征（图1b）显示，大约97.2%和大约95.6%的四面体和八面体位点被D所占据，大约40%的八面体D原子偏离中心。扫描电子显微镜（SEM）观察显示，在机械化学氢化过程中，大尺寸的La金属转化为BM-LaHx颗粒，尺寸从0.1 μm到1 μm不等（图1c，d）。样品在700 ℃煅烧后没有观察到明显的形态变化。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）表征（图1e和扩展数据图2d）显示，所有的BM-LaHx颗粒都含有尺寸约为10 nm的晶粒。Fm3(-)m（d（111）=0.324 nm）和Pnma（d（111）=0.300 nm和d（112）=0.185 nm）的晶粒都存在于颗粒的表面附近。他们还观察到d小于0.300 nm和在0.300 nm和0.324 nm之间的晶粒，这可能是由于碰撞力引起的晶格变形。没有检测到晶格扩展，这表明样品中几乎没有氧气污染。可以观察到结晶域之间的非晶态区域。因此，在BM-LaHx中存在丰富的晶界，无论是在相同结构的错位晶域（Fm3(-)m）之间还是在不同结构的晶域之间。因此，很明显，这里应用的机械化学合成法大大打破了长距离的晶格排序，在LaHx中产生了离散的纳米级结晶和非结晶域。随后在700 ℃下的处理导致BM-LaHx-700中出现更大的晶粒和更少的晶界和缺陷（图1f），但La原子仍然倾向于沿着颗粒表面排列成Pnma或扭曲的晶格。
图2. REHx的电子电导率
晶格有序的不连续性明显扰乱了金属和半导体中的电子传导。这种现象已经被研究了几十年，并归因于由于晶体电势的变化而在表面、晶界或其他晶体失配区产生的电子散射。量子传输理论表明，电子的传输概率随着传输路径中晶格无序度的增加而降低。描述电子传播的波函数在穿过无序晶界后会呈指数衰减并失去相干性。BM-LaHx的织构，即小的晶域、丰富的晶界、大范围的晶格无序等等，将大大增强其晶格中的电子-晶界散射。LaHx中的电子传导是通过直流极化和Hebb-Wagner极化方法来描述的。LaHx-P-700的终端电流为2.9 mA。相比之下，样品尺寸与LaHx-P-700相似的BM-LaHx表现出电流迅速下降到9.6×10-6 mA。图2a显示了LaHx在-40 ℃至80 ℃的温度范围内的电子电导率（σe）。LaHx-P-700的电子传导性比BM-LaHx和BM-LaHx-700强得多。相对而言，BM-LaHx的电子传导性比BM-LaHx-700低，反映了高温处理对减少电子散射的晶界和晶格缺陷的影响。尽管如此，BM-LaHx-700的电子电导率在温度低于-40 ℃时仍然低于10-5 S cm-1。图2b显示了在不同条件下合成或在Vajda中报道的REHx样品的室温电子电导率。BM-LaHx的电子电导率为4.8×10-6 S cm-1，比文献中报道的结晶良好的LaH2.93（2.0 S cm-1）和自制的LaHx-D-700（1.1 S cm-1）低五个数量级以上。同样，BM-CeHx和BM-PrHx的电子电导率也比其良好结晶的对应物低三到四个数量级。他们还注意到，在故意引入少量的O2时，BM-LaHx样品的电子电导率也会增加。这些数据表明，使REHx的晶格变形提供了一个有效的方法来抑制它们的电子传导。
图3. LaHx的氢化物离子电导率
图4. 全固态氢化物电池和氢化物离子传导
凭借快速的H-传导和高离子转移数，变形的LaHx材料将允许金属氢化物电池在环境温度或更低的温度下运行。有一系列的金属氢化物/金属（MH/M）对，其阴极和阳极有指定的电化学电位（图4a）。他们在这里展示了一个室温氢化物电池Ti/BM-LaHx/TiH2，并绘制了其在25℃下的放电曲线（图4a）。开路电压约为250 mV，放电容量约为414 mAh g-1，达到TiH2理论值的77.4%。放电测试后收集的电极材料的XRD测量结果显示，阳极材料中存在α-相TiHx，阴极材料中的TiH2衍射峰有轻微的高角度移动。这验证了H-通过BM-LaHx从TiH2迁移到Ti。
四、结论与展望
总之，这项工作证明了晶格变形对抑制REHx中电子传导的有效性。如图4c所示，H-离子在REHx晶格中通过在四面体和八面体位点之间的跳跃和跨越晶界轻松地扩散。另一方面，电子在晶界、粒子表面和其他陷阱中遇到大量散射，这使得电子电导率比其良好结晶的电子电导率下降了三到五个数量级。许多氢化物材料是混合的氢和电子导体。将本研究中开发的方法扩展到其他氢化物材料，将扩大纯H-导体的材料范围。
文献链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05815-0
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