华南理工考研(华南理工考研分数线2022)
华南理工考研,华南理工考研分数线2022
你知道吗?我们的电视和电脑的屏幕,要从 172 年前说起。
1850 年,“病理学之父”&德国病理学家鲁道夫·魏尔肖(Rudolf L.K. Virchow)等人发现,神经纤维的萃取物中含有一种不寻常的物质。
▲图 | 鲁道夫·魏尔肖(Rudolf L.K. Virchow)(来源:维基百科)
27 年后,德国物理学家奥托·雷曼(Otto Lehmann)运用偏光显微镜,首次观察到液晶化的现象,但他对其成因并不了解。
▲图 | 奥托·雷曼(Otto Lehmann)(来源:维基百科)
1888 年,奥地利植物学家和化学家弗里德里希·莱尼泽(Friedrich Reinitzer),在加热苯甲酸胆固醇脂这一有机化合物时,发现它在 145℃ 时融解混浊状的液体,其中还有泛着光彩的混浊物;继续加热到 179℃ 时,液体的光彩消失,并变为透明液体。
▲图 | 弗里德里希·莱尼泽(Friedrich Reinitzer)(来源:维基百科)
在反复确定这一发现之后,莱尼泽开始向雷曼请教。当时,雷曼造出一台具有加热功能的显微镜,后来还给显微镜加上了偏光镜,并成为深入研究上述“会发光”的化合物的重要仪器。自那时起,雷曼将全副精力放在发光化合物上。
一开始,雷曼以为这种物质是软晶体,后来改称晶态流体。最后,他深信偏振光性质是该物质的特有性质,至此才定下流动晶体(Fliessende kristalle)的名字。这一名称和液晶(Flussige kristalle)已经十分相近,之后证实这确实是一种结晶型液体,雷曼将其称为液晶。莱尼泽和雷曼也因此被誉为“液晶之父”。
如今,液晶已被广泛用于显示器的制备。而在液晶的分类中,向列型液晶(nematic)是一种最简单的液晶态。向列相的各向异性和对外电场的响应特性,使其能充分用于显示技术等领域。
近年来,学界新发现了铁电向列相液晶,其不仅具备传统向列相的特征,并在软物质材料中具备超高的介电常数、超强的非线性光响应信号、对电场的高响应灵敏度、以及较好的流动性,这为人类研究极化拓扑和铁电液晶光电特性,打开了新的大门。
正在开发基于铁电向列型液晶的功能器件
国内也有学者关注到该领域。基于互补的研究背景和共同的研究兴趣,华南理工大学前沿软物质学院教授和教授紧密合作,联合开展了极性铁电向列型液晶的探索。
▲图 | (左)和(右)
近几年,他们搭建了液晶基础和应用研究的平台,并初步取得了一些创新型研究成果。这让学界对铁电向列型液晶的物理结构、变革性光学、以及介电性质,取得了前所未有的认识。目前,该团队正在积极开发基于铁电向列型液晶的功能器件。
最近,他们的一项开创性发现,为开发新型非线性光学元件开辟了道路。基于该成果,可以设计出一种可调控型极化结构,并为在一定条件下预测非线性光学提供了理论基础。
(来源:PNAS)
研究中,该团队采用具有极化螺旋的螺旋铁电向列相(HN*,helielectric nematic)液晶,其能展现出非经典的相位匹配条件。在 50μm 的介质中,转换效率最高可达 0.007%。当介质处于 2cm 时,即在非线性光学晶体的典型长度下,HN* 液晶材料转换效率约为 3%。
在频率转换等领域,非线性光学相位匹配具有广泛应用前景。研究中,课题组利用 HN* 液晶实现了准相位匹配技术,借此可实现频率的转换,其核心类似于传统非线性光学晶体中的技术。
由于 HN* 液晶具有自发的极化,同时具备传统非线性光学晶体所缺乏的高流动性,故可作为一种理想液体平台,来执行非线性光学的转换和放大。
据介绍,自激光问世以来,非线性光学作为一门新兴学科得到了蓬勃发展,其主要用来研究非线性的光学现象和理论。
之前,学界利用激光和非线性光学晶体相互作用,观察到了大量有趣的现象,比如频率转换、自聚焦、光参量振荡等。
而最被广泛研究的是二阶非线性光学效应,特别是三波混频,它是目前激光频率转换与扩展的最主要方法。
在非线性材料中,非线性光学三波混频是一种产生新光子的基本途径。其原理是通过两个输入光子和非线性介质之间的光相互作用,可以获得新频率的光,而这也是普通激光光源无法实现的。
在三波混频过程和传播过程中,由于三个波之间的相对相位,呈现各自独立或随机变化。因此,这一过程通常具有较低的转换效率。而从新的高频光、到基频光的反向转换,是由三个相互作用的波,在混合时的干涉效应引起的。
为将其用于真正的光学频率转换设备,人们已提出通过相位匹配、准相位匹配和随机相位匹配等方法,来增强放大转换光。
其中,准相位匹配可提供高效、灵活的激发条件,即通过人工制备分层极化的非线性光学晶体的方式来实现。
其核心思想在于,通过周期性地排列一定相干长度的一维上下极化矢量,进而发生显著不利的反向光转换,从而保证了每个极化域上的相位匹配。
迄今为止,针对非线性相位匹配过程的大部分理论描述,都会先对线偏振基频光与极化结构相互作用做出假设,然后再进行研究。
除去一些深层次分析,此前所有研究都忽视了线性光学效应和非线性极化率。这让精确研究非线性波的产生和分析受到了限制,也让光学各向异性、以及相位匹配的条件遭遇掣肘。
原因在于,现实中本就无法实现复杂的电极化结构,人们也几乎没有机会探索基于电极化结构的非传统相位匹配过程。
因此,寻找可实现复杂电极化结构的新型非线性光学体系,对于描述相位匹配条件有着重要意义。此外,还可借此推动对于光-物质非线性的相互作用的探索。
在开发通用理论框架的基础上,该团队研究了二次谐波产生的相位匹配条件,其中包括所有相关的光学各向异性和极化旋转效应。
而近年来新兴的铁电向列相液晶(Ferroelectric Nematic,NF),可以产生各种复杂的极化状态,其具有独特的、可调控的极化结构,以及出色的非线性光学特性。这为此次探索非经典的相位匹配条件提供了实验机会。
具体来说,本次研究专注于手性 NF 状态,即螺旋铁电向列相(Helielectric Nematic , HN*),它是具有平行于分子长轴的、强局部电偶极子的理想极化螺旋。
期间,课题组发现并验证了极化螺旋中的非经典相位匹配理论。此外,HN* 液晶具备高流动性和自发极化的特征,这让它可作为一种理想液体平台,并具备转换和放大非线性光学的能力。
近日,相关论文以《螺旋电极螺旋中的非平凡相位匹配:通用相位匹配理论、验证和电切换》()为题发表在 PNAS 上。
赵秀虎和龙华倩担任共同第一作者,和担任共同通讯作者。
▲图 | 相关论文(来源:PNAS)
审稿人表示,该工作扩展了传统周期性极化晶体中的相位匹配方法,特别是低电压驱动的电控二次谐波产生研究,为可重构非线性过程开辟了一条新途径。其还评价称,该研究揭示了非传统手性敏感相位匹配条件,并能通过面内电场进行动态切换。
(来源:PNAS)
寻找新型非线性光学体系
整个研究故事要从 2021 年说起。在 HN* 液晶的非线性光学二次谐波过程中,该团队发现当这种极化螺旋的光学螺距,接近二次谐波的波长时,二次谐波产生信号会增加。并且,他们在多个体系中都观察到类似结论。
后来,课题组在想能否利用 HN* 液晶这种独特的周期性极化螺旋,来做一些类似于传统非线性光学晶体中的准相位匹配技术?
要知道,在传统的准相位匹配里,是通过周期性排列一定相干长度的极化结构,以及从一个域到相邻域里、借助电极化的不连续 π 旋转,进而产生有效二阶非线性系数的翻转,从而提高二次谐波的转化效率。
但是,在传统的极化结构中,基波的入射偏振和电极化是平行关系,在这种情况下并不存在双折射。
而作为一种独特的调制极化结构,与光学单轴的 HN* 液晶分子长轴处于平行排列的局部极化会沿螺旋轴连续旋转,这会让有效的二阶非线性系数,哪怕是沿着传播方向也能发生连续旋转。
此外,对于基波和二次谐波的相位来说,HN* 液晶会对它们做出调谐。因此,基于广义理论的光学计算必不可少。
(来源:PNAS)
事实上,从想法诞生之时,该团队就考虑到了这一点:要想在 HN* 液晶中实现类似于传统非线性光学晶体中的相位匹配,所面临的条件更复杂,同时需要综合考虑更多因素。
接下来,借助在 NF 液晶“RM734”上的前期积累,并根据得到的双折射数据,课题组初步估算了 HN* 液晶实现非经典的相位匹配条件的螺距大小。
通过配制一系列不同浓度的手性分子 R811 和 NF 液晶“RM734”的混合物,他们对螺距大小的温度依赖性、以及二次谐波信号值随温度的变化做了测量。其估算的螺距大小附近出现了意料之中的增强。
然后,他们继续对手性分子的浓度进行微调,借此得到了最佳手性浓度为 1.1%R811 的 HN* 液晶。在相同厚度的液晶盒条件下,该样品具有最高的二次谐波信号值。
随后,在不同液晶盒厚度下,针对 1.1%R811/RM734 这一样品的二次谐波信号值,课题组再次进行测试。
通过比较,他们发现二次谐波的强度,会随介质厚度的增加而呈现二次增加。这说明,相位匹配的条件已经实现。
接下来,该团队又对结论进行补充和完善。然后,在相反直流电场下,他们研究了 HN* 液晶电切换性能的时间演变。结果发现,这种可切换性让 HN* 液晶,能够成为可重构的非线性光学元件。
而在研究二次谐波的产生时,课题组特意将光学各向异性和电极化旋转效应考虑在内,这正是此前被该领域忽视的效应。
通过数值模拟,他们开发出了通用理论与计算方法,并能适用于任意极化结构中的相位匹配条件。最后,该团队将这种广义理论,与 HN* 液晶中的相位匹配条件做适配和修正。
(来源:PNAS)
仪器坏掉,被迫手动降温
在利用 HN* 液晶探索非经典的相位匹配条件时,最初他们准备了不同浓度 R811/RM734 混合物,去测试二次谐波的信号强度。
当时,测试二次谐波的热台刚好坏了,不能及时精确控温和扫描温度。但是,该团队迫切想获得初步的结果,即 HN* 液晶能否实现增强?
为此,他们将平时用于显微镜观察的热台,固定在二次谐波测试系统上,通过手动降温的方法,每隔 5℃ 对二次谐波信号值进行一次测试,借此得到了二次谐波强度的温度扫描。对于每一个样品,都重复了上述操作,好在实验结果与设想一致。
在将二次谐波测试系统的热台修好后,课题组立马重复一遍精确控温下的温度扫描,借此得到了更准确的数据。
(来源:PNAS)
而在做模拟计算时,他们参照了传统非线性光学晶体中的准相位匹配理论,对于双折射、旋光、以及偏振旋转这些因素则没有考虑到,结果得出的广义理论不够精确。
随后,其又基于不完整广义理论进行数值模拟,当和实验结果比较时,虽然整体上能说通,但是吻合度比较粗糙,在某些细节上一直无法拟合。
论文写完后,大家越看越觉得难以接受,如鲠在喉。随后,和把学生召集到办公室,重新回顾每个实验细节,并描述整个非线性光学的完整过程。
经过两个多小时的头脑模拟,他们恍然大悟,原来液晶体系的特殊性未被考虑到。抓住“牛鼻子”之后,该团队继续完善理论、并模拟实验结果,最终发展出更广义的非经典相位匹配理论,借此得以描述任意极化结构中的相位匹配条件,并成功适用到铁电向列相液晶这一特殊软物质体系中。
后续,课题组的两大研究方向分别为:一是将这种非经典的相位匹配条件推广到室温,以便制备出室温器件;其次将进一步提高二次谐波的转换效率。“这两个方向我们都在做,后面会陆续有一些成果。”说。
参考资料:
1.Zhao, X., Long, H., Xu, H., Kougo, J., Xia, R., Li, J., … & Aya, S. (2022). Nontrivial phase matching in helielectric polarization helices: Universal phase matching theory, validation, and electric switching. Proceedings of the National Academy of Sciences, 119(29), e2205636119.
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