中国石油大学华东研究生院(中国石油大学华东研究生院官网)
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近日，中国石油大学(华东)材料科学与工程学院鲁效庆教授团队在能源小分子催化转化与碳捕获分离研究方面取得系列进展，相关成果分别发表在《先进功能材料》《能源与环境材料》《化学工程杂志》等材料和化工领域学术期刊上。该系列成果得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和中央高校基本科研基金资助。
传统化石能源过度开发利用导致能源短缺和CO2过度排放等问题，由此引发的气候变暖、海平面上升及生态系统失衡直接威胁人类社会的生存与发展。CO2的捕获分离及CO2、H2O等小分子转化利用是解决相关能源和环境问题的关键技术，已成为当今国际社会研究的难点与热点之一。鉴于此，团队从材料的理性设计出发，通过仿生系统模拟、界面工程、活性位点设计、吸附构型调控等策略，调节材料电子结构和空间构型，揭示材料微观结构与性能之间的关系，为能源小分子电催化转化、碳捕获分离材料的设计与合成提供了实验和理论依据。
题为《一石二鸟：受光系统II启发同步提升层状双氢氧化物析氧活性和动力学》的论文发表在《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater. 2022,doi:10.1002/adfm.202202072）上。非贵金属电催化剂在析氧反应中存在活性低、反应动力学缓慢等问题，限制了其在工业水电解领域的应用。受自然界光系统II蛋白团簇的启发，通过一锅氧化还原合成，在泡沫镍表面生长了羧酸盐修饰的锂离子掺杂NiFe层状双氢氧化物。实验表明，锂离子的引入调节了催化剂局部电子结构，促进了对析氧中间体的稳定吸附；同时，羧酸配体的存在激活了O-H键，加速了析氧反应的质子转移过程。该论文第一作者为2020级博士生林小靖，通讯作者为王兆杰副教授、刘思远副教授和鲁效庆教授。
题为《匹配的界面工程设计分层海绵状NiFe-PBA/Ni3C(B)电催化剂促进析氧反应》的论文发表在《化学工程杂志》（Chem. Eng. J. 2022, 433, 133524）上。该工作通过硼酸盐辅助策略制备了界面结构匹配良好的镍铁类普鲁士蓝和碳化镍复合电催化剂。在制备过程中，硼酸配体的原位解吸有利于形成独特的分层海绵状结构。实验和密度泛函理论计算表明，该催化剂结合了界面几何结构和电子效应优势，表现出优异的析氧性能。该工作明确了硼酸盐对催化剂形貌调控的关键作用，同时为构建具有良好匹配界面结构的高效电催化剂提供了新方法。该论文第一作者为2020级博士生林小靖，通讯作者为王兆杰副教授和鲁效庆教授。
题为《双原子催化剂FeCo-NC在电催化CO2还原中如何超越单原子催化剂Fe-NC/Co-NC?协同效应引起的CO中间体辅助作用》的论文发表在《能源与环境材料》（Energy & Environmental Materials, 2022, doi:10.1002/eem2.12287）上。该工作以双原子催化剂FeCo-NC和单原子催化剂Fe-NC、Co-NC为例对比分析了双原子催化剂在电催化CO2还原领域的优势。不同于单原子活性位点，FeCo双原子活性位点可以稳定吸附反应中间体CO，同时CO中间体作为电子和几何结构的调节剂又推动了FeCo-NC上CO2还原反应生成CH3OH和CH4。该论文第一作者为2020级博士生曹守福，通讯作者为刘思远副教授与鲁效庆教授。
题为《精确调控分子吸附构型策略调节s区金属掺杂的共价有机骨架中CO2捕获与分离》的论文发表在《化学工程杂志》（Chem. Eng. J.2022, 441, 135903）上。碳捕获与分离技术被认为是最具潜力的CO2减排技术之一，而实现其应用的关键是开发高效的CO2吸附剂材料。该工作采用6种s区金属原子（Li、Na、K、Be、Mg和Ca）掺杂单层的共价有机骨架材料，通过精准调节CO2在材料中的排列，获得了超高的CO2吸附与分离能力。研究发现正电性的s区金属原子与CO2负电性的O原子之间存在强相互作用，使CO2呈现垂直吸附构型，实现了孔隙空间利用率最大化。该论文第一作者为2019级博士生周赛男，通讯作者为魏淑贤副教授与鲁效庆教授。
鲁效庆教授团队长期从事新能源与环境相关领域的应用基础研究。近年来在国家自然科学基金、山东省自然科学基金等资助下开展了气体吸附/分离材料设计、电催化剂的设计合成、电化学储能器件等方面的研究工作，授权国家发明专利20余项，发表SCI学术论文200余篇，培养的研究生获山东省研究生科技创新成果奖等多项荣誉。
https://doi.org/10.1002/adfm.202202072
https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133524
https://doi.org/10.1002/eem2.12287
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135903
来源：中国石油大学(华东)
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